Gulbenkian era apaixonado por livros. A sua coleção dividia-se em dois grandes conjuntos: o primeiro englobava os livros sobre obras de arte, como monografias, catálogos e guias de museus. No segundo encontravam-se os livros-objetos de arte adquiridos pelo colecionador, notáveis exemplares de livros manuscritos e impressos, da Europa ao mundo islâmico, da Idade Média ao século XX.