A cidade de Londres foi muito importante na vida de Calouste Gulbenkian. O colecionador estudou engenharia na prestigiada universidade de King’s College, no centro da capital inglesa, entre 1884 e 1887. Em 1892 casou-se com Nevarte Essayan naquela cidade e, em 1897, mudou-se definitivamente para Londres com a família, depois de uma breve estadia no Cairo, adquirindo nacionalidade britânica no início do século XX, altura em que compra a primeira casa que albergou as suas obras, no n.º 38 de Hyde Park Gardens.

Os anos que Gulbenkian passa em Londres correspondem à primeira fase da conceção da sua coleção, exercendo uma grande influência sobre o seu colecionismo – muitas das primeiras obras que reuniu continuam na Coleção atualmente. Calouste Gulbenkian adquiriu peças de várias origens e culturas, como se pode comprovar pela exposição permanente do Museu Calouste Gulbenkian; contudo, existe um importante núcleo de obras inglesas, sobretudo nos campos da pintura e da gravura, que juntou entre 1898 e 1946.

Embora o colecionador nunca tenha adquirido nenhuma pintura de Constable, como tanto ambicionou, importantes pintores ingleses como Gainsborough, Romney, Hoppner, Lawrence, Turner e Burne-Jones marcam presença na Coleção Gulbenkian e são autores de algumas das suas obras-primas. Por outro lado, Gulbenkian comprou inúmeras obras de gravadores ingleses – destaca-se o núcleo de mezzotintos –, e sabe-se que decorou a sua casa em Hyde Park, com enfoque na escadaria, com gravuras encaixilhadas por molduras revestidas a folhas de ouro.

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Gulbenkian beneficiou também do mercado editorial londrino, adquirindo vários exemplares para a sua biblioteca documental. Em 1934, quando já se encontrava em Paris, o colecionador emprestou parte da sua coleção egípcia ao British Museum de Londres. Esta exposição ficaria marcada por ser a primeira vez que a sua coleção foi publicada num catálogo com estudo próprio. Este museu britânico manteve relações com o colecionador não só no âmbito da coleção egípcia, mas também no campo da numismática.

Entre 1936 e 1950, uma parte significativa da sua coleção de pintura foi emprestada à National Gallery da capital inglesa. Nessa altura, considerou-se a construção de um edifício contíguo para albergar a Coleção Gulbenkian, mas este plano nunca se efetivou. Com o eclodir da Segunda Guerra Mundial, Sir Kenneth Clark, à altura diretor da National Gallery e conselheiro de Gulbenkian, garantiu a segurança das obras, entre as quais se encontravam pinturas de Rubens, Rembrandt e Van Dyck.