A luxuosa propriedade foi alvo de várias intervenções de modo a poder receber a coleção particular de Gulbenkian e a servir de residência ao colecionador e à sua família. A decoração foi uma das maiores preocupações de Calouste, que contou com a preciosa colaboração de vários artistas de renome, entre os quais o seu amigo de longa data René Lalique.

A relação de Lalique e Gulbenkian, que terá tido início graças à mediação da atriz Sarah Bernhardt, remonta ao final do século XIX. Contemporâneo do colecionador, René Lalique (1860-1945) iniciou a sua carreira de joalheiro muito cedo, tornando-se um dos mais famosos de Paris. Em 1899, Gulbenkian adquiriu a sua primeira joia diretamente ao artista – a placa de gargantilha Arvoredo –, despoletando a amizade de vários anos entre os dois, que culminou num conjunto de centenas de peças, que é hoje uma das mais importantes coleções particulares de obras de René Lalique. Não seria assim de estranhar que Gulbenkian quisesse o contributo de Lalique para a remodelação da sua residência.

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O colecionador pedia regularmente conselhos ao artista, além de lhe ter encomendado várias intervenções, como a conceção da sua casa de banho privativa. Ao gosto Art Déco, com um teto abobadado decorado com mosaicos prateados – que também foram usados no chão –, a casa de banho era revestida a mármore Chiampo Perla, oriundo de Vicenza. Lalique desenhou ainda o plafonnier e os apliques em vidro, bem como os puxadores, as saboneteiras e os toalheiros. Seguindo o desejo de Gulbenkian, foi encomendada uma banheira de Porcher, semelhante à dos seus aposentos no Hotel Ritz, com 53 centímetros de profundidade.

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As diversas salas do hôtel Gulbenkian foram decoradas de acordo com as preferências artísticas do colecionador. No chamado Salon Sycomore, Gulbenkian expôs vidros, joias e objetos da autoria de Lalique, acompanhadas pela grande pintura O Espelho de Vénus, de Sir Edward Burne-Jones. Esta divisão contava ainda com peças de mobiliário francês, pequenas pinturas de paisagem e outros objetos da coleção.